Foi un escritor e activista galeguista, director ou cofundador, entre outras moitas, da Escola Rexional de Declamación, da Real Academia Galega e das Irmandades da Fala.
O seu pai tiña un almacén de sal no porto, pero perdeuno por problemas administrativos, polo que enseguida chegaron as dificultades económicas. Así, ao terminar os estudos primarios, viuse obrigado a estudar para escribano no concello de Oleiros, ata onde ía andando desde a súa casa en Soñeiro, unha parroquia de Sada. Nesa época escribe «Nocións xerais de mitoloxía». Emigrou a Cuba aos vinte anos, chamado polo seu irmán maior Plácido. Alí traballou como contable na firma Otamendi Amiel, formou parte do Centro Galego desde 1884 e foi o director (e fundador) do primeiro xornal americano redactado integramente en lingua galega A gaita galega (1885-1889), tras colaborar co Eco de Galicia de Waldo Álvarez Ínsua. Foi tamén vocal da xunta directiva do Centro Galego da Habana. En Cuba publicou «Soidades» (poesías prologadas por Curros Enríquez), a novela curta «Ou penedo do crime» e «A costureira dá aldea», obra de teatro costumista que tamén se representou. Escribiu tamén a obra «De Galicia a Lavapiés», en resposta únaa obra que pretendía ridiculizar os galegos.
Volveu a Galicia en 1896 acompañado da cubana de ascendencia española Concepción Orta Iglesias, instalouse na Coruña e continuou o seu labor literario, mentres que seguía traballando como contable. Ingresou na Sociedade Anónima Augas da Coruña, da que foi socio accionista e primeiro empregado. Relacionouse cos rexionalistas coruñeses, tomando parte en todas as actividades galeguistas do momento, como a Cova Céltica, xunto con Murguía, Pondal e outros. En 1897 entrou na directiva da liga Galega dá Cruña, presidida por Salvador Golpe, como secretario.
En 1898 naceu a súa filla Socorro e morreu a súa muller, o que lle causou unha forte depresión. En 1901 publicou «Noitebras», libro de poemas na que mestura pesimismo persoal e composicións de intención social e mítica. Ao ano seguinte casou con Purificación González Varela, irmá do pintor e escritor rexionalista Urbano González, coa que tería outros cinco fillos, entre os que se atopan Secundino e Urbano. Este último será un afamado pintor coruñés.
En 1904 participou na fundación da Asociación da Prensa da Coruña e en 1906 da Real Academia Galega. Lugrís Freire foi tamén o primeiro en utilizar o galego nun mitin: foi o 6 de outubro de 1907 en Betanzos, nun acto do sindicato Solidariedade Galega, do que tamén fora fundador. Participou noutros moitos actos públicos na comarca da Coruña. En 1908 pasou a ser membro do Consello Redactor da Nosa Terra, publicación na que aparecerían desde o primeiro número (4 de agosto) unha serie de contos populares baixo o título xenérico de «A carón do lareira» ("Á beira do fogar").
En 1922 publicou unha «Gramática do idioma galego», seguidora da Gramática de Saco e Arce, pero a primeira en galego, e ao ano seguinte ingresou como socio correspondente no Seminario de Estudos Galegos cun discurso sobre Pondal.
En 1930 participou na elaboración do programa do Partido Autonomista Republicano Agrario para a campaña electoral e na constitución da Federación Republicana Galega. En maio do ano seguinte, participou na redacción do anteproxecto de Estatuto de Autonomía de Galicia promovido polo Seminario de Estudos Galegos e en decembro na redacción dos estatutos do Partido Galeguista. En 1932, xunto con Alexandre Bóveda, redactou o anteproxecto definitivo do Estatuto, por encargo da Asemblea de Municipios de Galicia.
O 28 de abril de 1934 foi nomeado presidente da Real Academia Galega, pero renunciou o 20 de agosto do ano seguinte por problemas de saúde.
O seu labor xornalístico foi tamén extensa. Asinou cos pseudónimos de Asieumedre, L.U. Gris, K. Ñoto e Roque das Mariñas.